Однако события в Бразилии сложились по худшему сценарию. При поддержке антикоммунистических сил Америки, в 1964 году президент Бразилии Жан Гуларт был свергнут, и установлена военная диктатура. Карлос сразу стал в глубокую оппозицию к фашистскому режиму, что возник в стране. А ещё начал осуждать оппортунистов, которые по наивности своей считали, будто жестокую диктатуру можно сместить мирным путём. Самое знаменитое высказывание Маригелла, что является фактически его девизом: «Долг революционера — в том, чтобы делать революцию во что бы то ни стало». Он был вынужден размежеваться с недостаточно радикальными товарищами, и создал отдельную партию, целью которой объявил свержение военной диктатуры и установление власти народа.
Ведя почти что партизанскую борьбу против диктаторского режима, Карлос написал множество работ по революционной борьбе. Он призывал не поддаваться на манипуляции СМИ, стремился пробудить в людях классовое сознание, а так же в теории и на практике показывал, что фашизму можно и нужно сопротивляться.
В конечном счёте Маригелла убил пособник фашистского режима Сержио Флеури. Но его идеи о пролетарской революции и борьбе с диктатурой живы и поныне.